Titre :	Synthèse, fonctionnalisation d’un matériau mésoporeux type AlMCM-41 et application à la réduction du NO
Type de document :	document électronique
Auteurs :	SAKMECHE Mounir, Auteur
Année de publication :	2017-2018
Accompagnement :	CD
Langues :	Français (fre)
Catégories :	CHIMIE:Genie Chimie
Mots-clés :	مواد الـ AlMCM-41، توظيف ، الحفاز الإنتقائي، تخفيض الـ NO، تحميل البلاتين les matériaux AlMCM-41, fonctionnalisation, catalytique sélective, réduction du NO, chargement de Platine. AlMCM-41 materials, functionalization, Selective Catalytic, NO Reduction, Pt loading.
Résumé :	تم دراسة التخفيض التحفيزي الانتقائي لـ NO مع CH4 على AlMCM-41 الوظيفية. وقد تم التحقيق في هذا التحفيض بالتغيير في بعض العوامل: معدل البلاتين المتبادل (من 0.5الى 4.0 ٪ بالوزن) ، ودرجة الحرارة (من 100-800 درجة مئوية) ، وسرعة تدفق الغاز بالنسبة للزمن GHSV من 8000 الى 16000 سا-1 ونسبة CH4/O2 التي تتراوح بين (2.0-2.5) حيث انه تم التوصل إلى أعلى نسبة انخفاض لـ NO في الشروط التالية :نسبة CH4/O2 =2 ، تقريبا 350 درجة مئوية ، 2.5 ٪ من وزن البلاتين وسرعة تدفق الغاز GHSV تصل إلى 12000 سا-1 . إن معدل تخفيض N2O يكون عند حده الأدنى بوجود CH4 بكمية عالية. والحصول على منتوج التفاعل يقترح ايضا ظهور الـNO2 لمدة زمنية قصيرة إن .حلقة الأكسدة /ارجاع لـ نسبة NO / NO2 تبطأ تفاعل التخفيض للـ NO للتحول الى N2 حتى يتم استهلاك كل الأكسجين تحت تدفق غاز الهيليوم. بالنسبة إلى المحفز الذي يحتوي على معدن البلاتين، تكون نسبة التحويل العليا لـ NO بوجود العوامل المذكورة أعلاه وكذلك بتأثيردرجة الحرارة المتقدمة للبخار .ان المحفز Pt/H-AlMCM-41بنسبة 2.5% من البلاتين يُظهر تفاعل و انخفاض جيد للـNO وذلك بتركيز الأكسجين العالي وعند درجة الحرارة تقارب 350 درجة مئوية ، يؤثر وجود أيونات البلاتين ، و تغير حالات الأكسدة للبلاتين وتشتيتها المنتظمة في المحفزات على هذا التفاعل بشكل إيجابي. وقد لوحظ أن السلوك التحفيزي للمواد المحضرة انخفضت بشكل حاد عندما زادت نسبة الأكسجين مع درجة حرارة المتقدمة للبخار ≥ 600 درجة مئوية.و العوامل المحرضة التي تسبب تشكيل رابع الألومنيوم بسبب ظاهرة نزع الألمنيوم مما يؤدي إلى انهيار هيكلي وفقدان للنشاط. La réduction catalytique sélective du NO avec le CH4 sur l’AlMCM-41 fonctionnalisé a été étudiée. La variation des facteurs tels que l'échange de platine de (0,5-4,0% massique), la température (100-800 ° C), la vitesse spatiale GHSV (8000-16000 h-1) et le rapport CH4 / O2 (0,25-2,0) ont été étudiés. Le taux de réduction du NO le plus élevé a été trouvé avec un rapport stœchiométrique de CH4/NO=2, T=350 °C, 2,5% en poids de platine et une vitesse spatial GHSV = 12000 h-1. Le taux de réduction intermédiaire de N2O est minimal à des pressions élevées de CH4. Le produit de la réaction suggère une courte durée de vie du NO2, Le cycle d'oxydo-réduction du rapport NO/NO2 retarde la réduction du NO en N2 jusqu'à ce que tout l’oxygène soit consommé sous un flux d'hélium. Pour les catalyseurs a base de Pt (X%), la conversion maximale de NO dépend des facteurs mentionnés ci-dessus et de vieillissement par la vapeur. Ensuite, pour des concentrations élevées en d’oxygène (à 350 °C), le catalyseur Pt (2,5%)/ H-AlMCM-41 montre une bonne réduction de NO. La présence d'ions de Platine, les états d'oxydation et leur dispersion uniforme dans les catalyseurs affectent positivement dans cette réaction de réduction. Il a été observé que les comportements catalytiques spécifiques des matériaux préparés diminuaient fortement lorsque l'oxygène augmentait avec une température de vieillissement par la vapeur ≥ 600 ° C. Les facteurs étudiés ont induit la formation d'aluminium octaédrique en raison d'un phénomène de désalumination qui entraîne un effondrement structurel et une légère perte d'activité. The selective catalytic reduction of NO with CH4 over functionalized AlMCM-41 has been studied. Factors such as platinum rate exchange (0.5-4.0 wt %), temperature (100-800°C), GHSV (8000-16000 h-1) and CH4/O2 ratio (0.25-2.0) have been investigated. The highest NO reduction rate was found at a stoichiometric ratio of CH4/NO 2, T350°C, 2.5 wt% of platinum and a GHSV of 12000 h-1. The rate of intermediate N2O reduction is minimal at high CH4 pressures. The reaction product suggests a short NO2 lifetime. The NO/NO2 oxidation/reduction cycle delays NO reduction to N2 until all O2 is consumed under helium flow. For Pt(X)-catalysts, the NO maximum conversion depends on the factors mentioned above and on aging steam. Then, for high oxygen concentrations (at 350°C), catalyst Pt (2.5 wt%)-H-AlMCM-41 shows a good NO reduction. The presence of Pt ions, oxidation states and their uniform dispersion within the catalysts affect positively this reaction. It was observed that the specific catalytic behaviors of the prepared materials sharply decreased when O2 increased with a steam aging temperature ≥ 600°C. Studied factors induced the formation of octahedral aluminum due to a dealumination phenomenon which leads to a structural collapse and a slight loss of activity.
Directeur de thèse :	BELHAKEM Ahmed

Synthèse, fonctionnalisation d’un matériau mésoporeux type AlMCM-41 et application à la réduction du NO [document électronique] / SAKMECHE Mounir, Auteur . - 2017-2018 . -  + CD.
Langues : Français (fre)

Catégories :	CHIMIE:Genie Chimie
Mots-clés :	مواد الـ AlMCM-41، توظيف ، الحفاز الإنتقائي، تخفيض الـ NO، تحميل البلاتين les matériaux AlMCM-41, fonctionnalisation, catalytique sélective, réduction du NO, chargement de Platine. AlMCM-41 materials, functionalization, Selective Catalytic, NO Reduction, Pt loading.
Résumé :	تم دراسة التخفيض التحفيزي الانتقائي لـ NO مع CH4 على AlMCM-41 الوظيفية. وقد تم التحقيق في هذا التحفيض بالتغيير في بعض العوامل: معدل البلاتين المتبادل (من 0.5الى 4.0 ٪ بالوزن) ، ودرجة الحرارة (من 100-800 درجة مئوية) ، وسرعة تدفق الغاز بالنسبة للزمن GHSV من 8000 الى 16000 سا-1 ونسبة CH4/O2 التي تتراوح بين (2.0-2.5) حيث انه تم التوصل إلى أعلى نسبة انخفاض لـ NO في الشروط التالية :نسبة CH4/O2 =2 ، تقريبا 350 درجة مئوية ، 2.5 ٪ من وزن البلاتين وسرعة تدفق الغاز GHSV تصل إلى 12000 سا-1 . إن معدل تخفيض N2O يكون عند حده الأدنى بوجود CH4 بكمية عالية. والحصول على منتوج التفاعل يقترح ايضا ظهور الـNO2 لمدة زمنية قصيرة إن .حلقة الأكسدة /ارجاع لـ نسبة NO / NO2 تبطأ تفاعل التخفيض للـ NO للتحول الى N2 حتى يتم استهلاك كل الأكسجين تحت تدفق غاز الهيليوم. بالنسبة إلى المحفز الذي يحتوي على معدن البلاتين، تكون نسبة التحويل العليا لـ NO بوجود العوامل المذكورة أعلاه وكذلك بتأثيردرجة الحرارة المتقدمة للبخار .ان المحفز Pt/H-AlMCM-41بنسبة 2.5% من البلاتين يُظهر تفاعل و انخفاض جيد للـNO وذلك بتركيز الأكسجين العالي وعند درجة الحرارة تقارب 350 درجة مئوية ، يؤثر وجود أيونات البلاتين ، و تغير حالات الأكسدة للبلاتين وتشتيتها المنتظمة في المحفزات على هذا التفاعل بشكل إيجابي. وقد لوحظ أن السلوك التحفيزي للمواد المحضرة انخفضت بشكل حاد عندما زادت نسبة الأكسجين مع درجة حرارة المتقدمة للبخار ≥ 600 درجة مئوية.و العوامل المحرضة التي تسبب تشكيل رابع الألومنيوم بسبب ظاهرة نزع الألمنيوم مما يؤدي إلى انهيار هيكلي وفقدان للنشاط. La réduction catalytique sélective du NO avec le CH4 sur l’AlMCM-41 fonctionnalisé a été étudiée. La variation des facteurs tels que l'échange de platine de (0,5-4,0% massique), la température (100-800 ° C), la vitesse spatiale GHSV (8000-16000 h-1) et le rapport CH4 / O2 (0,25-2,0) ont été étudiés. Le taux de réduction du NO le plus élevé a été trouvé avec un rapport stœchiométrique de CH4/NO=2, T=350 °C, 2,5% en poids de platine et une vitesse spatial GHSV = 12000 h-1. Le taux de réduction intermédiaire de N2O est minimal à des pressions élevées de CH4. Le produit de la réaction suggère une courte durée de vie du NO2, Le cycle d'oxydo-réduction du rapport NO/NO2 retarde la réduction du NO en N2 jusqu'à ce que tout l’oxygène soit consommé sous un flux d'hélium. Pour les catalyseurs a base de Pt (X%), la conversion maximale de NO dépend des facteurs mentionnés ci-dessus et de vieillissement par la vapeur. Ensuite, pour des concentrations élevées en d’oxygène (à 350 °C), le catalyseur Pt (2,5%)/ H-AlMCM-41 montre une bonne réduction de NO. La présence d'ions de Platine, les états d'oxydation et leur dispersion uniforme dans les catalyseurs affectent positivement dans cette réaction de réduction. Il a été observé que les comportements catalytiques spécifiques des matériaux préparés diminuaient fortement lorsque l'oxygène augmentait avec une température de vieillissement par la vapeur ≥ 600 ° C. Les facteurs étudiés ont induit la formation d'aluminium octaédrique en raison d'un phénomène de désalumination qui entraîne un effondrement structurel et une légère perte d'activité. The selective catalytic reduction of NO with CH4 over functionalized AlMCM-41 has been studied. Factors such as platinum rate exchange (0.5-4.0 wt %), temperature (100-800°C), GHSV (8000-16000 h-1) and CH4/O2 ratio (0.25-2.0) have been investigated. The highest NO reduction rate was found at a stoichiometric ratio of CH4/NO 2, T350°C, 2.5 wt% of platinum and a GHSV of 12000 h-1. The rate of intermediate N2O reduction is minimal at high CH4 pressures. The reaction product suggests a short NO2 lifetime. The NO/NO2 oxidation/reduction cycle delays NO reduction to N2 until all O2 is consumed under helium flow. For Pt(X)-catalysts, the NO maximum conversion depends on the factors mentioned above and on aging steam. Then, for high oxygen concentrations (at 350°C), catalyst Pt (2.5 wt%)-H-AlMCM-41 shows a good NO reduction. The presence of Pt ions, oxidation states and their uniform dispersion within the catalysts affect positively this reaction. It was observed that the specific catalytic behaviors of the prepared materials sharply decreased when O2 increased with a steam aging temperature ≥ 600°C. Studied factors induced the formation of octahedral aluminum due to a dealumination phenomenon which leads to a structural collapse and a slight loss of activity.
Directeur de thèse :	BELHAKEM Ahmed